테라파스칼 정압에서의 재료 합성

Jun 05, 2023

Nature 605권, 274~278페이지(2022)이 기사 인용

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측정항목 세부정보

이론적 모델링은 극한의 압력과 온도 조건에서 재료의 매우 특이한 구조와 특성을 예측합니다1,2. 지금까지 200기가파스칼 이상의 합성과 조사는 초고압 실험의 기술적 복잡성과 관련 현장 재료 분석 방법의 부재로 인해 방해를 받았습니다. 여기에서는 레이저 가열을 사용하여 테라파스칼 영역에서 정적 압축 실험을 가능하게 하기 위해 개발된 방법론에 대해 보고합니다. 우리는 이 방법을 적용하여 레이저 가열 이중 스테이지 다이아몬드 앤빌 셀3에서 약 600 및 900기가파스칼의 압력을 구현하고, 레늄-질소 합금을 생성하고 레늄 질화물 Re7N3의 합성을 달성했습니다. 이는 우리의 이론적 분석에서 알 수 있듯이 극심한 압축에도 안정적입니다. 현장 미세 결정에 대한 싱크로트론 단결정 X선 회절을 사용하여 실현된 재료의 전체 화학적 및 구조적 특성 분석은 고압 결정학을 테라파스칼 영역으로 확장하는 방법론의 기능을 보여줍니다.

물질의 상태는 화학적 조성의 변화와 압력, 온도와 같은 외부 매개변수의 변화에 ​​크게 영향을 받아 재료 특성을 조정할 수 있습니다. 이는 우주에 대한 근본적인 이해부터 첨단 재료의 목표 설계에 이르기까지 광범위한 과학 분야 및 기술 응용과 관련된 다양한 현상을 발생시킵니다. 압축은 금속에서 절연체로의 전이4, 초전도성5 및 물질의 새로운 '초' 상태6를 촉진하는 것으로 알려져 있습니다. 다이아몬드 앤빌 셀 기술의 최근 개발, 특히 이중 스테이지 및 환상형 다이아몬드 앤빌 셀(dsDAC 및 tDAC)3,7,8의 발명으로 재료 합성 및 구조 특성 연구에 획기적인 발전이 가능해졌습니다. 고압 및 초고압에서의 관계. 아주 최근의 예로는 새로운 질소 동소체9, bp-N의 발견이 있는데, 이는 닉토겐 계열 요소의 고압 거동에 대한 이해의 문제를 해결했으며, 수많은 새로운 전이 금속 질화물 및 폴리질화물10,11의 합성을 의미합니다. 메가바 압축에서 개방형 다공성 구조를 특징으로 하는 새로운 종류의 화합물인 금속-무기 골격을 포함한 12,13,14,15. 레이저 가열 방식의 기존 DAC10,11,12,13,14,15 최대 약 2메가바12,16의 높은 압력에서 요소로부터 직접 합성된 고체의 결정 구조를 해결하고 정제하는 것은 두 가지 전문 지식의 시너지 덕분에 가능해졌습니다. 수 메가바의 압력 생성3,17,18(자세한 내용은 보충 정보 섹션 '이중 스테이지 DAC(dsDAC) 기술에 대한 간략한 개요' 참조) 및 초고압에서의 단결정 X선 회절(XRD)에서 몇 년 전에 개척되었습니다19,20. 고압 고온 합성이 재료 발견을 위한 잘 확립된 기술이 되면서 TPa 체제로 조사를 확장하는 것이 오랫동안 요구되어 왔습니다.

여기서 우리는 고압 결정학의 한계를 테라파스칼 범위로 확장하는 고압 고온 합성 실험을 위한 방법론을 보고합니다. 원하는 압력을 달성하기 위해 우리는 토로이드7,8과 2단3,17,18 앤빌 디자인을 결합했습니다. 레늄-질소 합금과 레늄 질화물 Re7N3은 레이저 가열 dsDAC에서 Re-N 시스템(보충 표 1)의 세 가지 다른 실험을 통해 합성되었습니다. 이들의 전체 구조적 및 화학적 특성 분석은 단결정 XRD를 사용하여 현장에서 수행되었습니다.

dsDAC는 아래 설명된 절차에 따라 준비되었습니다. 큘렛 표면에 환상형 프로파일을 생성하고 직경 약 10μm의 소형 큘렛을 형성하기 위해 40μm 큘렛이 있는 기존 Boehler-Almax 유형 단일 베벨 다이아몬드 앤빌을 집속 이온빔(FIB)으로 밀링했습니다. 중앙에 있습니다 (확장 데이터 그림 1). 개스킷으로 우리는 몇 단계를 거쳐 미리 들여쓰기된 200μm 두께의 Re 포일 스트립을 사용했습니다. 직경 10μm의 최종 압입(환형 프로파일의 모루를 사용하여 만들어짐)은 약 4μm의 두께를 가졌습니다(압입 절차는 확장 데이터 그림 1의 범례에 자세히 설명되어 있습니다). FIB를 사용하거나 펄스형 근적외선 레이저를 집중적으로 사용하여 압흔 중앙에 직경 약 6μm의 구멍을 만들어 압력 챔버를 형성했습니다. 확장된 데이터 그림 1에는 토로이달 다이아몬드 앤빌이 장착된 BX-90 DAC21에 장착된 dsDAC 어셈블리의 개략도가 나와 있습니다. dsDAC 디자인을 구현하기 위해 두 개의 투명 나노결정질 다이아몬드17 반구가 단일 볼에서 FIB 밀링되었습니다. 12~14μm 직경의 큘렛을 10μm 큘렛의 끝 부분 위에 배치했습니다(확장 데이터 그림 1, 2). 반구는 토로이달 모루에 붙을 수 있을 만큼 작았지만 한 경우(dsDAC #2, 보충 표 1)에서는 파라핀 왁스를 사용하여 부착했습니다. 몇 개의 레늄 분말(99.995% 순도, Merck)을 압력 챔버에 넣은 다음 Bayerisches Geoinstitut(BGI)의 고압 가스 로딩 설정22을 사용하여 약 1.4kbar의 질소(N2)로 채웠습니다. , 독일 바이로이트), 폐쇄 및 가압.